O imóvel-sede da Casa Ayalon foi edificado em 1926 no Centro da capital capixaba, no local onde as ruas então denominadas Duque de Caxias e Rua das Flores (atual rua Dionísio Rosendo) cruzavam a Ladeira da Matriz (atual rua Cerqueira Lima).

O imóvel foi construído com a finalidade original de abrigar o Hotel Majestic. Segundo relatos da época, era um dos mais confortáveis do Estado, numa localização privilegiada, com ampla vista para a baía de Vitória e bem no coração da cidade, entre a área comercial mais importante da época e a Cidade Alta, onde se localizavam os órgãos administrativos municipais e estaduais.

O projeto original segue o estilo arquitetônico eclético de inspiração neoclássica, com aberturas de iluminação e ventilação naturais generosas, detalhes arquitetônicos como cimalhas e balaústres, e guarda-corpos em ferro fundido com desenhos de inspiração art nouveau, que valorizam a obra e garantem seu destaque no cenário da cidade como uma verdadeira joia da produção arquitetônica capixaba do início do século XX, inclusive com proteção legal contra descaracterização por força do Plano Diretor Urbano de Vitória.

Após o encerramento das atividades do hotel, o prédio abrigou uma escola por alguns anos, tendo seu interior modificado para adequar parte dos antigos quartos, que deram lugar a salas de aula. Também foram realizados acréscimos ao volume original da edificação, com consequências inclusive em suas fachadas, principalmente naquela voltada para a Rua Dionísio Rosendo.

Após o encerramento dessa segunda utilização, o imóvel foi desapropriado pelo governo estadual, permanecendo desocupado até o ano de 2019, quando foi concedido à Associação Alef Bet, com encargo de recuperação e utilização para fins culturais. A partir dessa parceria, surgiu o projeto da Casa Ayalon.